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bat365官网李青教授先进功能材料团队在国际权威期刊《自然·通讯》上发表论文


时间:2024/04/16 19:33:49作者:点击量:

近日,bat365官网李青教授团队与苏州大学迟力峰院士团队、瑞典林雪平大学Jonas Björk教授团队、德国慕尼黑工业大学Johannes V. Barth教授团队等合作,在国际权威学术期刊《自然·通讯》(Nature Communications发表题为“Universal inter-molecular radical transfer reactions on metal surfaces”的研究成果。该研究开创性地揭示了苯自由基触发的分子间自由基迁移反应的物理机制,并成功利用此机制在金属表面实现对芳基炔烃分子反应的精准调控,为新材料和新器件的开发提供了重要的研究思路和理论基础。该论文于2024323日被《Nature Communications》接收,并于202448日正式发表。我校为第一且共同通讯单位,bat365官网博士后王俊波(合作导师李青教授)为第一作者,瑞典林雪平大学博士后牛凯丰和bat365官网博士研究生朱华明(指导导师李青教授)为共同第一作者。bat365官网李青教授,苏州大学迟力峰院士、德国慕尼黑工业大学杨标教授,瑞典林雪平大学Jonas Björk教授为共同通讯作者。该成果获得中央高校基础研究基金和国家自然科学基金等项目的支持和帮助。

自由基是一类具有不成对电子的原子或基团,具有较高的化学活性,自由基反应也广泛的存在于各类反应中。然而在单分子尺度实现对自由基迁移反应的实空间直接观测一直是物理化学领域的难题。其原因是:1,实空间观测需将自由基前驱分子负载在金属表面,然而分子自由基在固体表面受导带电子的屏蔽效应和衬底的钉扎效应,其化学活性将大大降低。2,自由基是瞬态存在的,很难给出自由基迁移反应的证据。在此工作中,李青教授团队及其合作者利用超高真空扫描隧道显微镜、x光电子能谱以及程序升温质谱,结合第一性原理计算,阐明了苯自由基引发的分子间自由基迁移机制,并成功利用该机制实现了对芳基炔烃分子在Ag(111)表面反应路径的精准调控,使其从无自由基辅助时的非脱氢偶合转变为有自由基时的高效高选择性脱氢偶联。偶联反应的温度从无自由基辅助时的400 K降至室温以下。作者通过一系列佐证实验揭示了自由基产生与转移反应的竞争与联系。此外,作者们还系统研究了分子间自由基迁移机制的普适性,发现其能够有效促进氨基和亚氨基等基团脱氢反应。该成果为表面精准合成提供重要的研究思路和理论基础。

通过分子间自由基迁移机制,实现芳基炔烃反应行为的精准调控。

 

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-47252-1

 

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